Die Bibliothek besitzt rund 80.000 Bände, von denen rund 50.000 Bände und etwa 500 Zeitschriften aus dem 16. bis 19. Jahrhundert stammen. In der Freihandbibliothek befinden sich rund 10.000 Bände moderner Forschungsliteratur, Nachschlagewerke und Sekundärausgaben.

Sondersammlungen: 
12 Inkunabeln, 150 alte Handschriften, Kupferstichsammlung mit 1.200 Blättern, Porträtsammlung mit ca. 1.500 Blättern, rund 4.500 Autographen, 5.400 historische Landkarten. Ferner Musikhandschriften und Musikdrucke, Gelegenheitsschriften, Faksimiles mittelalterlicher Handschriften und 265 moderne Pressendrucke. 

Inhaltliche Schwerpunkte der Sammlung sind Reiseliteratur, regionalgeschichtliche Werke sowie Literatur aus dem Umkreis von Johann Heinrich Voß und Friedrich Leopold Graf zu Stolberg. Insgesamt repräsentiert die Eutiner Landesbibliothek vor allem das Literatur- und Wissensspektrum des 18. Jahrhunderts, ergänzt durch ältere Bestände sowie wichtige Teilbestände aus dem 19. und 20. Jahrhundert.